一、课题组简介:
面向能源、环境领域国家重大需求,聚焦氢气、二氧化碳等小分子活化转化以及气体污染物VOCs和NOx的催化消除,创制了系列国际领先的碳化钼制氢新材料,创新分子活化转化绿色过程。研发的金属碳化钼界面催化剂,在水汽变换、甲醇-水重整等制氢过程中展现出超高的低温催化制氢性能,并与冷等离子体、电等外场耦合强化低碳高效制氢。研究成果先后发表在Science,Nature,Chem,Nano Research等国际国内有影响力的刊物上,受到国际学术媒体Chemistry World、C&E News的多次关注和报道,同时还受到新华网、央视网、央广网等国内媒体的广泛关注。
课题组网址:http://team.dlut.edu.cn/denglizticuihua/zh_CN/index.htm
二、研究方向:
以能源小分子活化转化和气态污染物催化消除为背景,创制新型催化材料和开发外场耦合催化反应新过程策略,实现分子的精准活化与高效转化。
(1)低温催化制氢新材料与新过程:成功制备具有室温解离水中O-H键并有效稳定亚稳态羟基物种的面心立方相α型碳化钼开创水分子活化新模式。在前期工作中,以α型碳化钼为载体分散Au,构建了一种外延生长的缺电子态二维筏状Au中心,实现100 oC低温条件的高效水煤气制氢。基于金属/碳化钼强相互作用,进一步构建了一种高密度原子级分散Pt/α-MoC界面催化结构,高密度原子级Pt物种显著促进CO的吸附活化同时增强碳化钼表面活性氧物种的快速还原,保护高活性界面中心稳定存在。利用冷等离子体中高能电子引发分子活化断键,并耦合催化剂界面调控反应过程,通过催化剂微结构设计创新,发展可再生能源驱动的低碳过程,耦合冷等离子体、电等外场增强催化作用手段,获得针对不同类型含氢分子包括水、甲醇、生物乙醇、甲烷、氨等的低温高效制氢催化剂,降低制氢反应温度,提升过程能量效率,获得的氢气选择性高,产氢通量大。研究成果发表于Science, Nature, ACS Catalysis, Chem等国际有影响力期刊上。相关研究成果获2017年度中国科学十大进展,2023年高等学校科学研究优秀成果一等奖,2024年国家自然科学二等奖。
(2)气态污染物催化净化:针对汽车尾气氮氧化物脱除,发展了低温存储耦合中高温还原的技术,针对低温NOx存储构建了原子级分数的Pd催化剂,实现了贵金属Pd 100%NOx存储和利用效率,并发展了S中毒催化剂的低温等离子体循环再生新方法。对于氮氧化物的还原脱除,发现了铜铁共中心的beta分子筛催化剂的优异低温脱硝活性、抗S活性、和水热稳定性,被BASF公司作为现有Cu-SSZ-13催化剂的储备技术。同时,针对VOCs的脱除,建立了一种“存储-氧化”循环净化的新方法。利用存储材料对目标污染物的选择性化学吸附,首先将低浓度污染物富集存储在催化剂上,然后依据污染物分子与存储材料间键合能力及相互作用的本质,匹配合适的原位再生方式。该方向基础研究与应用研究相互促进,研究结果发表在ACS Catalysis、Applied Catalysis B: Environmental等国际有影响力期刊上。
三、代表性成果:
[1] X. Zhang, C. Shi*, W. Zhou*, D. Ma*, et al. A stable low-temperature H2-production catalyst by crowding Pt on α-MoC. Nature 589, 396-401, (2021).
[2] X. Zhang, D. Ma*, C. Shi*, et al. A novel Ni-MoCxOy interfacial catalyst for syngas production via the chemical looping dry reforming of methane. Chem 9, 102-116, (2023).
[3] X. Zhang, D. Ma*, C. Shi*, et al. Synergy between β-Mo2C Nanorods and Non-thermal Plasma for Selective CO2 Reduction to CO. Chem 6, 3312-3328, (2020).
[4] Z. Wang, B. Chen*, C. Shi*, et al. Manganese migration to regulate copper sites in Cu-SSZ-13 for enhanced low-temperature SCR of NOx. Applied Catalysis B: Environment and Energy 367, 125107, (2025)
[5] L. Zhang, B. Chen*, C. Shi*, et al. Smart and responsive zeolite catalysts for toluene “storage-oxidation” cycling removal. Applied Catalysis B: Environment and Energy 344, 123625, (2024).
[6] L. Wang, C. Song*, C. Shi*, et al. Transition Metal Carbides: Emerging CO2 Hydrogenation Catalysts, from Recent Advance to Future Exploration. Advanced Functional Materials 34, 2309850, (2024).
[7] Y. Diao, X. Zhang*, C. Shi*, et al. Modulating morphology and textural properties of Al2O3 for supported Ni catalysts toward plasma-assisted dry reforming of methane. Applied Catalysis B: Environmental 330, 122573, (2023).
[8] H. Wang, D. Ma*, C. Shi*, et al. Engineering metal-support interaction to construct catalytic interfaces and redisperse metal nanoparticles. Chem Catalysis 3, 100768, (2023)
[9] Y. Liu, X. Wang*, D. Ma*, C. Shi*, et al. Embedding high loading and uniform Ni nanoparticles into silicalite-1 zeolite for dry reforming of methane. Applied Catalysis B: Environmental 307, 121202, (2022).
[10] H. Wang, X. Guo*, D. Ma*, C. Shi*, et al. H2 Production from Methane Reforming over Molybdenum Carbide Catalysts: From Surface Properties and Reaction Mechanism to Catalyst Development. ACS Catalysis 12, 15501-15528, (2022).
四、优秀学生代表:

五、联系方式:
石 川,chuanshi@dlut.edu.cn;陈冰冰,chenbb@dlut.edu.cn。
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