近年来，在“双碳”目标背景下，如何更高效地利用太阳能实现小分子高值转化，成为能源与催化领域的研究热点。CO2催化转化不仅有助于缓解温室气体排放压力，也为构建可持续碳循环体系提供了重要路径。相比传统热催化依赖高温高压条件，光催化具有条件温和、绿色可持续等优势。然而，现有光催化体系大多只能利用太阳光中的紫外–可见部分，对占比更高的红外光能量利用不足，整体太阳能转化效率仍有明显提升空间。近年来兴起的光热策略，为拓展太阳光利用范围提供了新的可能，但如何在有机催化剂体系中实现高效红外吸收并兼顾催化活性，仍是关键挑战。
图1：构筑D–A共轭Co-PAF单原子平台实现全光谱驱动的光热CO2加氢
基于这一背景，大连理工大学王敏教授和王新葵教授团队以共轭多孔芳香骨架（PAF）为平台，构建了高密度单原子Co负载的有机光热催化体系Co-PAF。通过在D–A共轭骨架中引入原子级分散的Co–N位点，不仅稳定了单原子活性中心，还显著拓展了材料的光吸收范围，实现从紫外–可见到近红外区域的全光谱响应。结构与光谱表征结果表明，Co单原子的引入有效调控了前线轨道分布，延长了激发态寿命，并增强了红外吸收与光热转换能力，为后续反应提供了有利的基础。
在性能方面，Co-PAF在光热CO2加氢反应中展现出优异表现。在全光谱照射条件下，CO生成速率达到44.43 mmol·g‒1∙h‒1，选择性超过90%；在自然阳光经菲涅尔透镜聚光条件下，短时间内即可实现更高的CO生成速率，显示出良好的实际应用潜力。对比实验与机理分析进一步表明，红外光不仅贡献热量，还在调控电荷迁移与质子传递过程中发挥重要作用，是提升整体反应效率的关键因素。
该工作提出了一种基于D–A共轭结构构筑、单原子位点调控以及红外光响应增强的协同设计思路，为有机光热催化体系的性能提升提供了系统化的结构策略。这一策略为POP类材料在太阳能驱动转化领域的应用提供了新的思路，也为发展高效全光谱光热催化体系奠定了基础。
该工作以“A donor-acceptor porous organic polymer anchoring a high density of cobalt single sites realizes full-spectrum photothermal CO2 hydrogenation”为题，发表在《Chem》上。论文系统揭示了单原子光热催化体系中红外光利用与反应性能之间的内在联系，为太阳能驱动CO2转化研究提供了重要参考。本文的通讯作者是大连理工大学化学学院王敏教授和王新葵教授，第一作者是大连理工大学2023级硕士生刘龙飞，大连理工大学为唯一完成单位。
