近年来，围绕碳达峰碳中和目标，如何在温和条件下实现二氧化碳的高效转化成为能源与催化领域的重要研究方向。光热催化因能够同时利用光能与热能，被认为是提升太阳能转化效率的一种有潜力的策略。然而，现有有机光热体系对红外光利用不足，且活性位点密度有限，整体催化性能仍有待提升。

图1：Ni-PAF的协同光热催化过程示意图

针对上述问题，大连理工大学王敏教授和王新葵教授团队围绕有机多孔材料的结构设计，构建了一种高密度镍单原子催化体系，实现了全光谱太阳光驱动下的CO₂与H₂O协同转化。研究中，团队通过引入共轭骨架增强材料的光吸收能力，并结合高密度Ni单原子调控，实现了光吸收、载流子分离与表面反应过程之间的协同优化。

在紫外–可见–近红外全光谱照射下，该催化剂表现出优异的CO生成活性与较高选择性，CO生成速率显著高于多数已报道的光催化体系。相比仅在紫外–可见光照条件下的反应结果，引入红外光后体系的反应速率明显提升，表明红外光参与对于整体催化性能具有实质性贡献。

机理研究表明，Ni单原子不仅作为关键反应中心参与CO₂活化，同时对材料的电子结构与中红外吸收特性产生调控作用；红外光引发的局域升温有助于促进质子迁移与表面反应动力学过程，从而提升整体转化效率。相关原位表征与理论计算结果进一步揭示了光吸收增强与反应路径优化之间的内在关联。

该工作以“Solar-Driven CO₂ and H₂O Conversion Over a High-Density Nickel Single-Site Catalyst With Unprecedented CO Evolution Rate”为题，作为Hot Paper发表在《Angewandte Chemie International Edition》上。该研究从结构设计出发，系统探索了有机多孔材料在全光谱光热催化中的功能整合路径，为构筑高效太阳能驱动CO₂转化体系提供了新的思路，也为有机单原子光热催化材料的发展奠定了基础。本文的通讯作者是大连理工大学化学学院王敏教授和王新葵教授，第一作者是大连理工大学2023级硕士生刘龙飞，大连理工大学为唯一完成单位。