近日,大连理工大学化学学院王宇迪副教授&史彦涛教授团队在碳基钙钛矿太阳能电池领域取得重要进展,研究成果以“氧化石墨烯掺杂空穴传输层实现碳电极钙钛矿太阳能电池23.6%的光电转换效率(Graphene oxide doping of the hole injection layer enables 23.6% efficiency in perovskite solar cells with carbon electrodes)”为题发表在《自然-能源》(Nature Energy)期刊。我校王宇迪副教授和李文瑞博士为论文共同第一作者,王宇迪副教授和史彦涛教授为论文共同通讯作者,大连理工大学为第一完成单位。
钙钛矿太阳能电池(PSCs)以其出色的光电转换效率和低成本优势,为实现“双碳”战略目标提供了产品和技术支持。钙钛矿太阳能电池通常依赖昂贵且在高湿高温下不稳定的金属电极(如金、银)。王宇迪&史彦涛课题组采用碳电极制备的钙钛矿电池(C-PSCs)因其成本低廉、制备工艺简单(可低温加工)以及卓越的环境稳定性,被视为极具潜力的替代方案。近年来该团队已在相关领域发表多篇高水平研究成果,包括利用金属单原子调控碳材料能级结构(Nat. Energy 2021, Adv. Funct. Mater. 2024,Nano-Micro Lett. 2025),利用碳纳米管/碳纳米角促进碳电极邻近功能层电荷有效提取(Adv. Funct. Mater. 2022,Adv. Energy Mater. 2025)。此外,碳电极与空穴传输层间界面电荷传输动力学缓慢的问题,一直是限制其性能提升的瓶颈,导致其效率低于金属电极器件。同时,高效钙钛矿太阳能电池中空穴传输层(HTL)最常用的空穴传输材料2,2′,7,7′-四(N,N-二对甲氧基苯基氨基)-9,9′-螺二芴(Spiro-OMeTAD),需氧气和锂盐参与的p型掺杂工艺来提升性能。然而,该工艺带来的耗时重复性差和锂离子(Li+)迁移等问题是导致器件性能衰退的主要隐患。

图a. 氧气参与的p型掺杂过程与GO-COOH参与的掺杂过程示意图;图b. GO-COOH掺杂实现Li+固定的示意图。
研究团队采用羧基功能化的氧化石墨烯(GO-COOH)作为Spiro-OMeTAD的p型掺杂剂,GO-COOH与Spiro-OMeTAD之间发生电子转移,其独特的离域电子结构能够在无需氧气暴露的条件下实现Spiro-OMeTAD高效快速的p型掺杂,从而在空穴传输层与碳电极之间构建了一个强π-π共轭的理想界面,极大地减少了界面电荷传输动力学损失,该掺杂策略表现出优异的可重复性,结合叠合式双碳电极结构实现了23.6%的C-PSCs世界最高效率,并获得第三方中国计科院的权威认证。同时,研究发现HTL中Li+能够插入GO-COOH层间形成牢固的Li-C键,从而“锁住”这些可能损害电池长期稳定性的离子,未封装的电池在连续光照1000小时后仍保持98.7%的初始效率,从根本上提升了器件的运行寿命。该项研究成果成功地缩小了碳基钙钛矿太阳能电池与金属电极器件的性能差距,同时保留了其低成本、高稳定性的核心优势。

图a. 全碳碳电极钙钛矿太阳能电池结构示意图;图b. 碳电极钙钛矿太阳能电池电流-电压曲线;图c. 碳电极钙钛矿太阳能电池在标准太阳光照下的长期运行稳定性。
原文链接:https://www.nature.com/articles/s41560-025-01893-8